Отец поэта. Служил в Михайловском полку и был типичным офицером конца екатерининского царствования. В 1798 году, после женитьбы и рождения дочери, вышел, в чине майора, в отставку и переехал в Москву, где служил по гражданской части. Был владельцем "нижегородской деревни" села Болдина с 1500 душ, а потом и села Михайловского и, следовательно, обладал значительным достатком, но "дом Пушкиных,-- по свидетельству барона Корфа,-- представлял всегда какой-то хаос и вечный недостаток по всем, начиная от денег и до последнего стакана". Знаток французского языка и французской литературы, салонный весельчак и острослов. Сергей Львович соперничал на этом поприще со старшим братом Василием Львовичем.
Поддерживая литературные связи (в его доме бывали Н.М. Карамзин, К.Н. Батюшков и др.), способствовал пробуждению и развитию литературного вкуса у Пушкина, но воспитанием сына, равно как и других детей, не занимался. Остался далеким для поэта человеком и в позднейшие годы, когда очень гордился его славой. В бытность Пушкина в Михайловском, когда последний очутился под надзором С.Л., отношения отца с сыном настолько обострились, что привели к резкому столкновению. Затем Пушкин примирился с отцом и последние годы своей жизни находился с ним в дружеских отношениях. Сергей Львович горько оплакивал трагическую смерть сына.